以同步輻射光源為核心的大型用戶(hù)裝置是材料表征技術(shù)的前沿設(shè)施。近期,我校物質(zhì)學(xué)院光子科學(xué)與凝聚態(tài)物理研究部的多個(gè)課題組通過(guò)利用和發(fā)展基于同步輻射光源的先進(jìn)光電子能譜技術(shù),在多個(gè)研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。
拓?fù)洳牧鲜墙陙?lái)廣泛研究的一類(lèi)具有重要科研價(jià)值和應(yīng)用前景的新型量子材料,10月4日公布的2016年諾貝爾物理獎(jiǎng)?wù)潜碚昧薉avid J. Thouless、F. Duncan M. Haldane、J. Michael Kosterlitz等三位科學(xué)家在物質(zhì)拓?fù)湎嘧兒屯負(fù)湎囝I(lǐng)域的理論發(fā)現(xiàn)。從2010年起,具有眾多獨(dú)特物理性質(zhì)(例如非平庸磁性、超導(dǎo)、重費(fèi)米子行為等)的Heusler家族材料就引起了該研究領(lǐng)域的廣泛興趣。如果能在該族材料中發(fā)現(xiàn)拓?fù)浞瞧接沟碾娮咏Y(jié)構(gòu),那么多達(dá)數(shù)百種的Heusler材料體系將是尋找新型拓?fù)湎啵ɡ缤負(fù)涑瑢?dǎo)體、量子反?;魻栃?yīng)等)的肥沃土壤。然而在過(guò)去幾年的不懈努力中,Heusler材料中的拓?fù)潆娮咏Y(jié)構(gòu)始終沒(méi)有被發(fā)現(xiàn)。
《Nature Communications》9月27日在線(xiàn)發(fā)表了我校物質(zhì)學(xué)院光子科學(xué)與凝聚態(tài)物理研究部柳仲楷助理教授(第一作者)、顏丙海副教授和陳宇林特聘教授(通訊作者)的工作【1】。他們首次成功利用角分辨光電子能譜技術(shù)在一組稀土Heusler材料LnPtBi (Ln=Lu、Y)中發(fā)現(xiàn)了獨(dú)特的拓?fù)浔砻鎽B(tài),并且通過(guò)計(jì)算重現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),證實(shí)了該族材料的拓?fù)浞瞧接剐?。另外,與拓?fù)浣^緣體不同的是,該體系中的拓?fù)浔砻娌⒎谴嬖谟隗w的能隙中而是在能量上與價(jià)帶重疊,從而該展現(xiàn)了拓?fù)浔砻鎽B(tài)非凡的抗擾性。由于LnPtBi材料是不具有空間反演對(duì)稱(chēng)性的超導(dǎo)體,此次發(fā)現(xiàn)的非平庸拓?fù)潆娮討B(tài)更使該體系成為尋拓?fù)涑瑢?dǎo)體、混合宇稱(chēng)超導(dǎo)庫(kù)珀對(duì)和Majorana費(fèi)米子的有力候選材料,而在該系列材料里還發(fā)現(xiàn)了眾多具有Rashba劈裂的表面態(tài),這為自旋電子學(xué)的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。
在電化學(xué)領(lǐng)域,雙電層(electrochemical double layer)這一概念早在19世紀(jì)由Hermann von Helmholtz提出,是現(xiàn)代電化學(xué)領(lǐng)域中一個(gè)至關(guān)重要的研究課題。自雙電層概念提出至今,世界范圍內(nèi)的科學(xué)家提出了許多理論模型預(yù)言其結(jié)構(gòu)和電勢(shì)分布。但是由于實(shí)驗(yàn)技術(shù)手段存在局限,如何在實(shí)驗(yàn)上直接探測(cè)這一厚度約僅10納米的固/液界面薄層并驗(yàn)證這些理論模型,成為一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。我校物質(zhì)學(xué)院光子科學(xué)與凝聚態(tài)物理研究部劉志特聘教授(共同通訊作者)課題組聯(lián)合伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室先進(jìn)光源,首次利用近常壓X射線(xiàn)光電子能譜原位探測(cè)位于固/液界面的電化學(xué)雙電層電勢(shì)分布,取得了重要進(jìn)展,相關(guān)研究成果在《Nature Communications》8月31日線(xiàn)上發(fā)表【2】。
固/液界面的研究不管是對(duì)蓄電池還是燃料電池都是至關(guān)重要的。在電池中,電荷在電化學(xué)雙電層即電解液中的電荷層與電極之間運(yùn)動(dòng),并且電極表面的化學(xué)活性與電化學(xué)雙電層的化學(xué)機(jī)理也具有十分密切的聯(lián)系,研究電池中的固/液界面,對(duì)于電池中的微觀(guān)機(jī)制以及提高電池的性能都具有非常重要的意義。劉志課題組在極化條件下利用近常壓光電子能譜,研究了電池中陰極與電解質(zhì)界面處的電化學(xué)雙電層的電位分布,直接給出了電壓降及零電荷電勢(shì)的分布結(jié)果,并通過(guò)理論模擬了電化學(xué)雙電層處的電場(chǎng)分布,這是科學(xué)家首次利用這種方法來(lái)研究電池的固/液界面,并給出了一個(gè)直觀(guān)的圖像。這種研究方法不僅僅局限于特定的固/液界面,它具有普適性,為研究更加復(fù)雜的電化學(xué)雙電層(如在光敏界面研究氧化還原反應(yīng)、非水電解液等)打開(kāi)了一扇大門(mén)。另外,這項(xiàng)研究結(jié)果將不僅有助于電化學(xué)領(lǐng)域理論體系的建立,還為新材料的設(shè)計(jì)、生物、化學(xué)等領(lǐng)域的發(fā)展助力。本成果發(fā)表之后被勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室等多家機(jī)構(gòu)作為科學(xué)亮點(diǎn)報(bào)道【3】。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院上??茖W(xué)研究中心等相關(guān)研究計(jì)劃的支持。
【1】文章鏈接:http://www.nature.com/articles/ncomms12924
【2】文章鏈接:http://www.nature.com/articles/ncomms12695
【3】https://nature.altmetric.com/details/10948367/news;http://newscenter.lbl.gov/2016/08/31/chemistry-with-tender-x-rays
圖1: (a) Heusler材料 LuPtBi (111)方向的費(fèi)米面展現(xiàn)出豐富的表面態(tài)結(jié)構(gòu)。 (b,c) 在動(dòng)量空間布里淵區(qū)中心 (b) 和邊界上(c)的費(fèi)米面精細(xì)結(jié)構(gòu)。 (d, e) LuPtBi在布里淵去中心和邊界的三維電子結(jié)構(gòu),在中心區(qū)直接顯示出了拓?fù)浔砻鎽B(tài)以及狄拉克點(diǎn)(見(jiàn)d)
圖2: 在極化條件下利用近常壓光電子能譜探測(cè)電化學(xué)雙電層
