物質(zhì)學(xué)院柳學(xué)榕教授課題組利用同步輻射共振非彈性X射線(xiàn)散射(RIXS)實(shí)驗(yàn)技術(shù)，首次在銥氧化物Ba5AlIr2O11中觀(guān)測(cè)到強(qiáng)烈電子跳躍和自旋軌道耦合競(jìng)爭(zhēng)導(dǎo)致的離域軌道，為研究銥氧化物類(lèi)材料的電、磁行為提供了新的方向。近日，相關(guān)成果以“Direct Detection of Dimer Orbitals in Ba5AlIr2O11”為題，發(fā)表在《Physical Review Letters》上。

近年來(lái)，重原子自旋軌道耦合作用的課題受到了極大關(guān)注。在巡游電子體系方面，是以拓?fù)洳牧蠟榇恚辉陉P(guān)聯(lián)電子體系方面，5d過(guò)渡金屬氧化物站在了該領(lǐng)域研究的前沿。這類(lèi)材料中，銥氧化物因?yàn)橛锌赡軐?shí)現(xiàn)量子自旋液體以及關(guān)聯(lián)拓?fù)鋺B(tài)等奇異量子態(tài)而成為探索熱點(diǎn)。在前期的研究中，理論模型主要建立在局域的原子軌道上，將銥原子的自旋軌道耦合處理為主導(dǎo)項(xiàng)，而原子間的電子跳躍處理成微擾。通過(guò)深入分析銥氧化物中各個(gè)相互作用，柳學(xué)榕教授課題組意識(shí)到5d電子電子云的大空間展開(kāi)會(huì)增強(qiáng)電子跳躍能，并且會(huì)在特殊幾何條件下和自旋軌道耦合競(jìng)爭(zhēng)，從而導(dǎo)致完全不同于局域原子軌道的離域大軌道。課題組利用RIXS實(shí)驗(yàn)技術(shù)，在美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室先進(jìn)光源的MERIX實(shí)驗(yàn)站上成功地觀(guān)測(cè)到Ba5AlIr2O11中離域大軌道的能級(jí)激發(fā)。隨后與美國(guó)布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的理論工作者合作，成功對(duì)這些離域大軌道做出了定量的分析。

這一工作為證明銥氧化物中離域大軌道的形成提供了翔實(shí)的實(shí)驗(yàn)和理論依據(jù)，并將會(huì)給銥氧化物的進(jìn)一步研究帶來(lái)深刻的影響。這一工作表明，從強(qiáng)自旋軌道耦合的局域原子軌道出發(fā)的理論分析并不合理，離域大軌道的形成會(huì)重新定義電子的磁矩，銥氧化物體系將是磁學(xué)材料研究的新的陣地。

上?？萍即髮W(xué)是該工作的主要完成方，柳學(xué)榕教授為通訊作者，美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室先進(jìn)光源提供了實(shí)驗(yàn)平臺(tái)支持，美國(guó)布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室完成了理論計(jì)算。該研究主要得到了上科大啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)、科技部、中科院的大力支持。

文章鏈接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.122.106401

Ba5AlIr2O11中離域的二聚體電子軌道激發(fā)的RIXS實(shí)驗(yàn)觀(guān)測(cè)和理論計(jì)算的對(duì)比。(a): 電子跳躍禁止(紅色)和電子跳躍允許（藍(lán)色）條件下的軌道能級(jí)分析；(b): 電子跳躍能t從0到200毫電子伏區(qū)間內(nèi)軌道激發(fā)的演化；(c):實(shí)驗(yàn)結(jié)果和不同參數(shù)條件下理論計(jì)算的RIXS譜的對(duì)比。