近日，上?？萍即髮W(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院拓?fù)湮锢韺?shí)驗(yàn)室在二維材料電子結(jié)構(gòu)調(diào)控領(lǐng)域取得了新的突破：在菱方堆垛多層石墨烯中，首次系統(tǒng)觀(guān)測(cè)到從薄層到接近體相極限的拓?fù)湎嘧?，揭示出樣品中由表面平帶演化為三維狄拉克節(jié)點(diǎn)呈螺旋線(xiàn)分布的獨(dú)特電子結(jié)構(gòu)；在雙層石墨烯與六方氮化硼（hBN）對(duì)齊形成的莫爾超晶格結(jié)構(gòu)中，實(shí)現(xiàn)了帶隙的協(xié)同調(diào)控，并深入揭示了其形成機(jī)理。相關(guān)研究分別發(fā)表于國(guó)際知名期刊Science Bulletin和Advanced Science。

近年來(lái)，基于堆垛方式、轉(zhuǎn)角構(gòu)筑等新型石墨烯材料體系成為凝聚態(tài)物理的研究熱點(diǎn)。這類(lèi)體系不僅蘊(yùn)含著強(qiáng)電子關(guān)聯(lián)、超導(dǎo)、鐵磁、鐵電以及拓?fù)涞刃缕媪孔酉鄳B(tài)，而且在新型量子器件、拓?fù)淞孔佑?jì)算等領(lǐng)域展現(xiàn)出重要的應(yīng)用前景。由于傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)方法的局限性，對(duì)這些新型石墨烯材料電子結(jié)構(gòu)的直接實(shí)驗(yàn)研究目前仍十分有限。

在與上海同步輻射光源的緊密合作下，依托拓?fù)湮锢韺?shí)驗(yàn)室自主建設(shè)的上海同步輻射光源NanoARPES實(shí)驗(yàn)站，研究團(tuán)隊(duì)對(duì)新型石墨烯材料體系展開(kāi)了系統(tǒng)研究，前期工作包括魔角雙層石墨烯超導(dǎo)機(jī)理探究以及魔角三層石墨烯莫爾平帶的精細(xì)測(cè)量等。

在此基礎(chǔ)上，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步聚焦于菱方堆垛多層石墨烯。第一項(xiàng)研究結(jié)果顯示，隨著石墨烯層數(shù)的逐步增加，樣品中拓?fù)浔砻嫫綆c體態(tài)子帶的特征均發(fā)生顯著變化：在薄層樣品中可以清晰識(shí)別離散的表面平帶和子帶，而當(dāng)層數(shù)接近體相極限時(shí)，體態(tài)子帶演變?yōu)樵趧?dòng)量空間中呈螺旋狀分布的三維狄拉克節(jié)點(diǎn)線(xiàn)，同時(shí)表面平帶轉(zhuǎn)變?yōu)橥負(fù)涔拿姹砻鎽B(tài)，從而構(gòu)成了拓?fù)涞依斯?jié)點(diǎn)螺旋線(xiàn)半金屬結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)觀(guān)察結(jié)果與密度泛函理論計(jì)算高度吻合，充分驗(yàn)證了層數(shù)依賴(lài)的拓?fù)湎嘧兲匦?，為在菱方多層石墨烯中探索具有非平凡拓?fù)浜蛷?qiáng)電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的奇異量子相提供了堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。

另一項(xiàng)研究則采用原位電場(chǎng)調(diào)控的NanoARPES技術(shù)，對(duì)雙層石墨烯/hBN異質(zhì)結(jié)構(gòu)中形成的莫爾超晶格進(jìn)行電子結(jié)構(gòu)測(cè)量。研究人員通過(guò)施加電場(chǎng)，實(shí)現(xiàn)了最高達(dá)100?meV級(jí)別的帶隙調(diào)控；而在hBN誘導(dǎo)的莫爾勢(shì)場(chǎng)作用下，雙層石墨烯的帶隙又額外增加大約20?meV。對(duì)比具有和不具有莫爾超晶格的雙層石墨烯器件，NanoARPES實(shí)驗(yàn)直觀(guān)展示了電場(chǎng)效應(yīng)與莫爾勢(shì)場(chǎng)在動(dòng)量空間中協(xié)同調(diào)控能帶結(jié)構(gòu)的機(jī)制，為設(shè)計(jì)低功耗、高性能的下一代電子器件提供了全新的思路。

這兩項(xiàng)成果不僅深化了人們對(duì)新型石墨烯結(jié)構(gòu)中電子結(jié)構(gòu)、拓?fù)渑c關(guān)聯(lián)物理現(xiàn)象的理解，也為未來(lái)在量子計(jì)算、低能耗電子器件、極化光學(xué)和自旋電子學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用奠定了堅(jiān)實(shí)的材料基礎(chǔ)。通過(guò)精細(xì)調(diào)控這些新型石墨烯材料的電子結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步展示了NanoARPES技術(shù)在二維材料研究中的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)和重要價(jià)值。

圖 1 菱方堆垛多層石墨烯拓?fù)湎嘧儭?a)菱方堆垛石墨烯晶格示意。（b）3層及厚層菱方堆垛石墨烯理論能帶結(jié)構(gòu)。（c）ARPES測(cè)量厚層菱方堆垛石墨烯能帶結(jié)構(gòu)。(d)狄拉克節(jié)點(diǎn)螺旋示意圖。（e）狄拉克節(jié)點(diǎn)螺旋ARPES測(cè)量結(jié)果。隨著動(dòng)量增加，狄拉克節(jié)點(diǎn)在等能面形成逆時(shí)針旋轉(zhuǎn)螺旋結(jié)構(gòu)。SFB:表面平帶，BSB:體電子帶。Surface State/SS：表面態(tài)。Dirac Node:狄拉克節(jié)點(diǎn)。Dirac Cone:狄拉克錐。Dirac Node Spiral: 狄拉克節(jié)點(diǎn)螺旋。Brillouin zone:布里淵區(qū)。

圖 2 雙層石墨烯(BLG)/六角氮化硼(hBN)異質(zhì)結(jié)中可調(diào)莫爾帶隙。（a）結(jié)合原位電場(chǎng)調(diào)控的NanoARPES技術(shù)測(cè)量BLG/hBN異質(zhì)結(jié)示意圖。(b)對(duì)齊BLG/hBN異質(zhì)結(jié)產(chǎn)生的莫爾超晶格示意圖。（c）莫爾勢(shì)作用下對(duì)齊BLG/hBN的電子結(jié)構(gòu)隨電場(chǎng)演化，可觀(guān)察到能隙逐步增大。（d）無(wú)莫爾勢(shì)作用下非對(duì)齊BLG/hBN的電子結(jié)構(gòu)隨電場(chǎng)演化。Moiré gap:莫爾勢(shì)打開(kāi)能隙。D field:位移電場(chǎng)。Gating: 門(mén)電壓。

上?？萍即髮W(xué)物質(zhì)學(xué)院拓?fù)湮锢韺?shí)驗(yàn)室團(tuán)隊(duì)聯(lián)合國(guó)內(nèi)多家單位合作取得了如上科研成果。團(tuán)隊(duì)成員包括上?？萍即髮W(xué)物質(zhì)學(xué)院柳仲楷教授、劉健鵬教授、陳成教授、王美曉研究員、王竹君教授、陳宇林教授；北京大學(xué)劉開(kāi)輝教授；南京大學(xué)繆峰教授；湖南大學(xué)張世豪教授；南京理工大學(xué)程斌教授；上海交通大學(xué)王世勇教授等。上?？萍即髮W(xué)物質(zhì)學(xué)院柳仲楷課題組博士研究生肖涵薄為兩項(xiàng)工作的第一作者。

Science Bulletin

論文標(biāo)題：

Thickness-dependent topological phases and flat bands in rhombohedral multilayer graphene

論文鏈接：

https://doi.org/10.1016/j.scib.2025.01.036

Advanced Science

論文標(biāo)題：

Unveiling a Tunable Moiré Bandgap in Bilayer Graphene/hBN Device by Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy

論文鏈接：

https://doi.org/10.1002/advs.202412609