近日，上海科技大學(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院沈曉欽課題組在光學(xué)領(lǐng)域國(guó)際權(quán)威期刊《光學(xué)》（Optica）上發(fā)表了題為《反演對(duì)稱(chēng)光學(xué)微腔中分子誘導(dǎo)表面二階非線(xiàn)性》(Molecule-induced surface second-order nonlinearity in an inversion symmetric microcavity) 的研究論文，提出了硅基光子器件二階非線(xiàn)性誘導(dǎo)新原理和新技術(shù)，為集成光芯片中傳統(tǒng)硅基光子材料二階非線(xiàn)性缺失難題提供了突破性的解決方案。

研究背景：核心問(wèn)題——硅光子材料的固有局限

二階非線(xiàn)性是現(xiàn)代光子學(xué)在經(jīng)典與量子領(lǐng)域諸多核心應(yīng)用的關(guān)鍵基礎(chǔ)。硅基材料具有天然的互補(bǔ)金屬氧化物半導(dǎo)體（CMOS）工藝兼容性，但因具有反演對(duì)稱(chēng)性，在電偶極近似下缺乏二階非線(xiàn)性響應(yīng)。這一材料本征缺陷，是國(guó)際公認(rèn)制約硅基集成光子學(xué)發(fā)展的瓶頸之一。

如何在硅基平臺(tái)直接誘導(dǎo)產(chǎn)生有效的二階非線(xiàn)性效應(yīng)，是領(lǐng)域內(nèi)亟待突破的核心挑戰(zhàn)。早期研究曾嘗試通過(guò)施加機(jī)械應(yīng)力、外電場(chǎng)或強(qiáng)光電場(chǎng)等方式誘導(dǎo)非線(xiàn)性響應(yīng)，但這些方法存在調(diào)控效率較低、穩(wěn)定性較差、規(guī)模化較難等局限，難以滿(mǎn)足實(shí)用化需求。

為突破此限制，近年來(lái)的國(guó)內(nèi)外研究集中在探索鈮酸鋰、氮化鋁、砷化鎵和硫系化合物等非中心對(duì)稱(chēng)的光子材料體系。這些新興光子材料雖各具優(yōu)勢(shì)，但也普遍存在制造工藝復(fù)雜、與CMOS工藝兼容性不足等挑戰(zhàn)。因此，探索在硅基材料中實(shí)現(xiàn)二階非線(xiàn)性的新物理機(jī)制，發(fā)展無(wú)需顛覆現(xiàn)有CMOS工藝的新技術(shù)，對(duì)推動(dòng)硅基集成光子學(xué)的實(shí)際應(yīng)用具有決定性意義。

創(chuàng)新方案：為硅光子器件披上“分子鎧甲”

沈曉欽團(tuán)隊(duì)突破傳統(tǒng)思路，采用課題組前期發(fā)展的原創(chuàng)技術(shù)，在二氧化硅回音壁模式微腔（一種能夠高效捕獲并增強(qiáng)光場(chǎng)的球形結(jié)構(gòu)）表面，精準(zhǔn)構(gòu)筑了一層厚度僅1.2納米（約相當(dāng)于人類(lèi)頭發(fā)直徑的十萬(wàn)分之一）的特殊單分子層。通過(guò)精密設(shè)計(jì)的非對(duì)稱(chēng)分子排列，破除了材料對(duì)稱(chēng)性禁錮，成功地在原本不具備該能力的微腔中誘導(dǎo)產(chǎn)生了顯著的二階非線(xiàn)性光學(xué)響應(yīng)。這使得微腔能夠通過(guò)“二次諧波產(chǎn)生”（SHG）過(guò)程，將入射的紅外激光頻率高效地轉(zhuǎn)換為可見(jiàn)光頻率。該創(chuàng)新方案可形象地比喻為在硅基光子元件表面披上了一層具有特殊功能的單分子層“精密鎧甲”。

圖一：（a）分子誘導(dǎo)微腔二階非線(xiàn)性理論模型，（b）模式相位匹配，（c）波導(dǎo)耦合微腔二次諧波實(shí)驗(yàn)簡(jiǎn)圖，（d）單分子層表征與（e）分析示意圖。

實(shí)驗(yàn)表明，在波長(zhǎng)為1550 nm的低功率連續(xù)波激光泵浦下，裝備了這種“分子鎧甲”的器件，其產(chǎn)生775 nm可見(jiàn)光的頻率轉(zhuǎn)換效率，相較于未修飾的原始器件，實(shí)現(xiàn)了兩個(gè)數(shù)量級(jí)提升。

在理論方面，研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地將沈元壤先生在光譜學(xué)領(lǐng)域建立的表面二階非線(xiàn)性光學(xué)理論融入微腔耦合模理論，提出“表面非線(xiàn)性-微腔耦合?！崩碚撃Ｐ停U明了極化分子層與模倏逝場(chǎng)（即延伸到微腔表面之外的光場(chǎng)）之間的強(qiáng)相互作用是驅(qū)動(dòng)二階非線(xiàn)性效率突破性提升的關(guān)鍵機(jī)制。根據(jù)理論模型預(yù)測(cè)，通過(guò)對(duì)器件結(jié)構(gòu)的芯片級(jí)優(yōu)化，可使轉(zhuǎn)換效率再提升多個(gè)數(shù)量級(jí)。

圖二：器件的光學(xué)測(cè)試示意圖及器件特征參數(shù)數(shù)據(jù)。

圖三：二次諧波產(chǎn)生過(guò)程分析與結(jié)果。

本研究通過(guò)在硅基光學(xué)微腔表面構(gòu)筑超薄、精密設(shè)計(jì)的非對(duì)稱(chēng)分子層——“分子鎧甲”，成功突破了硅材料固有的中心對(duì)稱(chēng)性限制，在微腔中高效誘導(dǎo)出顯著的表面二階非線(xiàn)性效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了通訊波段激光頻率向可見(jiàn)光頻率的高效轉(zhuǎn)換。該工作不僅設(shè)計(jì)了創(chuàng)新的實(shí)驗(yàn)方案，更提出“表面非線(xiàn)性-微腔耦合模”理論模型，揭示了“極化分子層-微腔模倏逝場(chǎng)”強(qiáng)相互作用這一核心物理機(jī)制，為效率的進(jìn)一步提升指明了方向。該技術(shù)目前尚處于原理驗(yàn)證階段，但其路徑有望擴(kuò)展至氮化硅等其他主流集成光子平臺(tái)，從而彌合二階非線(xiàn)性光子集成與大規(guī)模、低成本半導(dǎo)體制造之間的鴻溝，滿(mǎn)足未來(lái)對(duì)更高效率、更低功耗、更具成本效益的光芯片技術(shù)的迫切需求。

物質(zhì)學(xué)院沈曉欽教授為該論文唯一通訊作者，上海科技大學(xué)為唯一完成單位。論文第一作者為2024屆碩士畢業(yè)生王茹，共同一作為2023屆碩士畢業(yè)生戴閱。

論文標(biāo)題：Molecule-induced surface second-order nonlinearity in an inversion symmetric microcavity

論文鏈接：https://doi.org/10.1364/OPTICA.541507