發(fā)展高性能固態(tài)電解質(zhì)對(duì)實(shí)現(xiàn)下一代鋰金屬電池至關(guān)重要。近日，上?？萍即髮W(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院嚴(yán)佳駿課題組與許超課題組合作，在聚合物塑性晶體電解質(zhì)方向取得重要進(jìn)展。針對(duì)聚合物-丁二腈復(fù)合體系雖具備優(yōu)異電化學(xué)性能、但離子電導(dǎo)率等關(guān)鍵指標(biāo)仍有待提升的現(xiàn)實(shí)挑戰(zhàn)，團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地提出通過(guò)可控/活性支化自由基聚合法（CLBRP）合成電化學(xué)穩(wěn)定支化聚丙烯腈的新策略，所得聚合物的獨(dú)特支化結(jié)構(gòu)在聚合物-丁二腈塑性晶體環(huán)境中能夠形成連續(xù)的鋰離子傳導(dǎo)通道，顯著降低傳輸阻力，使鋰離子能夠?qū)崿F(xiàn)更快速的遷移。相關(guān)成果發(fā)表于ACS Macro Letters。

圖1 支化聚丙烯腈的聚合物塑性晶體電解質(zhì)。（a）線(xiàn)性PAN與支化PAN在丁二腈（SN）中的構(gòu)象。（b）通過(guò)CLBRP合成支化PAN的示意圖。

該研究以結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)為核心抓手，采用2-氯丙烯腈作為引發(fā)支化單體，在分子層面精準(zhǔn)構(gòu)筑支化架構(gòu)。電化學(xué)表征顯示，與采用未參雜或常規(guī)線(xiàn)性聚合物的體系相比，該電解質(zhì)在離子電導(dǎo)率、鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)和電化學(xué)穩(wěn)定性方面均有顯著提升，有助于緩解高電流密度下的局部濃差與枝晶風(fēng)險(xiǎn)。研究不僅驗(yàn)證了支化策略在優(yōu)化固態(tài)電解質(zhì)離子傳輸中的關(guān)鍵作用，也將聚合物的有序-柔性特征與塑性晶體相進(jìn)行深度耦合，提供了兼顧安全性、能量密度與壽命的材料設(shè)計(jì)思路。

圖2. 塑性離子導(dǎo)體的表征

本項(xiàng)工作中，物質(zhì)學(xué)院博士研究生劉欣為論文第一作者，物質(zhì)學(xué)院嚴(yán)佳駿教授、許超教授為通訊作者，上?？萍即髮W(xué)為唯一完成單位。

論文標(biāo)題：Branched Polyacrylonitrile Enabling Highly Lithium-Ion-Conductive Polymer Plastic Crystal Electrolytes

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsmacrolett.5c00576