近日，上?？萍即髮W(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院許超課題組在鹵化物固態(tài)電解質(zhì)方向取得重要進(jìn)展，研究成果以“UCl₃-Type Crystalline Oxychloride Electrolytes for All-Solid-State Lithium-Ion Batteries”為題在國(guó)際知名期刊《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（Journal of the American Chemical Society）在線(xiàn)發(fā)表。

固態(tài)電池實(shí)現(xiàn)其全部潛力的關(guān)鍵在于開(kāi)發(fā)兼具高離子電導(dǎo)率、寬的電化學(xué)窗口，并能與高能量密度正負(fù)極材料兼容的固態(tài)電解質(zhì)。近期多項(xiàng)研究發(fā)現(xiàn)，具備非密堆積結(jié)構(gòu)的UCl₃型氯化物具備高離子電導(dǎo)率和正極材料兼容性，但該類(lèi)新型電解質(zhì)材料體系的結(jié)構(gòu)化學(xué)特性和電化學(xué)性能仍待進(jìn)一步研究探索。

本研究通過(guò)高能球磨合成技術(shù)成功將氧摻雜進(jìn)入UCl₃型晶體結(jié)構(gòu)中，制備出具有獨(dú)特晶體結(jié)構(gòu)的氯氧化物電解質(zhì)Li_0.388+xLa_0.475Ta_0.238Cl_3-xO_x(圖1)。研究人員利用多種基于同步輻射的衍射、譜學(xué)以及固態(tài)核磁等先進(jìn)表征技術(shù)，系統(tǒng)性地研究該材料的長(zhǎng)程和局域結(jié)構(gòu)，解析不同位點(diǎn)Li⁺的化學(xué)環(huán)境以及動(dòng)力學(xué)特性(如圖2所示)，有力印證了氧摻雜策略可促進(jìn)載流子(Li⁺)的遷移,從而有效提升了電解質(zhì)的綜合性能。

圖1: Li_0.388+xLa_0.475Ta_0.238Cl_3-xO_x氯氧化物固態(tài)電解質(zhì)的結(jié)構(gòu)性質(zhì)

圖2: Li_0.388+xLa_0.475Ta_0.238Cl_3-xO_x氯氧化物固態(tài)電解質(zhì)的固態(tài)核磁表征

尤為重要的是，LLTCO-0.15電解質(zhì)在全電池測(cè)試中表現(xiàn)出較未摻氧版本更優(yōu)異的性能，同時(shí)由該材料制備的全固態(tài)軟包電池彰顯出卓越的抑制鋰枝晶能力(如圖3所示)。

圖3:全固態(tài)電池的電化學(xué)性能

本項(xiàng)工作中,上海科技大學(xué)物質(zhì)學(xué)院2025級(jí)博士研究生楊俊隆為第一作者，上海科技大學(xué)許超教授、上海交通大學(xué)薄首行教授與上?？萍即髮W(xué)高級(jí)工程師王健為本文的通訊作者，上?？萍即髮W(xué)為第一完成單位。

論文標(biāo)題：UCl₃-Type Crystalline Oxychloride Electrolytes for All-Solid-State Lithium-Ion Batteries

論文鏈接:：https://doi.org/10.1021/jacs.5c11480