在大數(shù)據(jù)和人工智能時(shí)代,海量數(shù)據(jù)存儲(chǔ)對(duì)存儲(chǔ)器性能提出更高要求,但傳統(tǒng)存儲(chǔ)器在尺寸微縮、耐久性和數(shù)據(jù)保持能力等方面面臨嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。二維半導(dǎo)體材料,如單層二硫化鉬(MoS2)以其超薄結(jié)構(gòu)、無(wú)懸掛鍵界面和可調(diào)的能帶結(jié)構(gòu),被視為下一代存儲(chǔ)器的理想候選材料。然而,尋找與之兼容、可規(guī)?;苽淝倚阅軆?yōu)異的電荷捕獲層,成為制約其發(fā)展的關(guān)鍵問(wèn)題。
針對(duì)這一挑戰(zhàn),上海科技大學(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院紀(jì)清清課題組與濮超丹課題組合作,設(shè)計(jì)了一種混合維度存儲(chǔ)器結(jié)構(gòu):將單層MoS2與CdSe@CdS核殼量子點(diǎn)相結(jié)合,構(gòu)建了具有高耐久性的非易失性存儲(chǔ)器。該研究成果已于近期發(fā)表在Cell Press旗下知名期刊Matter。
研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)合成具有多面體形貌的核殼量子點(diǎn)(QDs),并采用電化學(xué)惰性配體(RNH2)對(duì)其表面進(jìn)行鈍化處理,顯著降低了表面缺陷密度,提升了量子點(diǎn)的光電穩(wěn)定性(圖1)。隨后,單層MoS2被轉(zhuǎn)移至量子點(diǎn)薄膜上,使MoS2發(fā)揮雙重作用:既作為晶體管溝道負(fù)責(zé)電荷傳輸,又作為保護(hù)層提升量子點(diǎn)的環(huán)境穩(wěn)定性。

圖1:器件的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與材料表征
研究人員在SiO2/Si基底上制備的MoS2/QDs存儲(chǔ)器件表現(xiàn)出優(yōu)異的電學(xué)性能。測(cè)試結(jié)果顯示,該器件在不同背柵電壓掃描下均呈現(xiàn)顯著的遲滯窗口與非易失特性,綜合性能遠(yuǎn)超單一MoS2器件。此外,在脈沖柵壓編程下,器件展現(xiàn)出穩(wěn)定的開(kāi)關(guān)循環(huán)能力。在撤去柵壓后,其存儲(chǔ)狀態(tài)仍可被有效讀?。▓D2)。

圖2:存儲(chǔ)窗口對(duì)比與穩(wěn)定的開(kāi)關(guān)特性
為深入解析MoS2/QDs存儲(chǔ)器件的電荷存儲(chǔ)機(jī)理,研究團(tuán)隊(duì)從材料設(shè)計(jì)與電學(xué)行為兩個(gè)層面開(kāi)展了系統(tǒng)研究。比較不同表面鈍化質(zhì)量的量子點(diǎn)發(fā)現(xiàn),存儲(chǔ)窗口隨量子點(diǎn)表面質(zhì)量的提升顯著擴(kuò)大,其中經(jīng)RNH2配體鈍化的樣品獲得了約140 V的最大窗口,充分表明表面缺陷的抑制是提升存儲(chǔ)性能的關(guān)鍵。在分析存儲(chǔ)窗口隨柵壓變化的關(guān)系時(shí)發(fā)現(xiàn),曲線(xiàn)在約40–50 V柵壓區(qū)間出現(xiàn)明顯拐點(diǎn),高柵壓區(qū)域斜率陡增,表明在強(qiáng)電場(chǎng)條件下,F(xiàn)owler–Nordheim(FN)隧穿機(jī)制被激活,成為電荷注入的新通道。為厘清不同機(jī)制對(duì)電荷存儲(chǔ)的貢獻(xiàn),團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步開(kāi)展了變溫電學(xué)測(cè)試與理論建模。結(jié)果顯示,在柵壓調(diào)制下,熱電子發(fā)射與FN隧穿共同主導(dǎo)了存儲(chǔ)過(guò)程,從而澄清了此前學(xué)界對(duì)該類(lèi)器件工作機(jī)制的模糊認(rèn)識(shí)。
基于上述實(shí)驗(yàn)證據(jù),團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地提出“級(jí)聯(lián)電荷轉(zhuǎn)移”機(jī)制與“中繼站”物理模型。該模型將電子轉(zhuǎn)移過(guò)程形象地比喻為一場(chǎng)“接力賽”:電子首先從MoS2溝道可逆地注入至CdS殼層表面——這一步驟由化學(xué)勢(shì)梯度誘導(dǎo)發(fā)生;隨后,在較高柵壓驅(qū)動(dòng)下,電子通過(guò)FN隧穿穿越殼層勢(shì)壘,被穩(wěn)定限域在CdSe核內(nèi),實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期存儲(chǔ)(圖3)。

圖3:器件變溫測(cè)試與級(jí)聯(lián)電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制
對(duì)該非易失存儲(chǔ)器件的性能極限測(cè)試表明,器件在5萬(wàn)次循環(huán)測(cè)試后性能未見(jiàn)衰減,十年電荷保持率預(yù)計(jì)高達(dá)96.5%,展現(xiàn)出優(yōu)異的存儲(chǔ)可靠性與穩(wěn)定性,性能優(yōu)于此前報(bào)道的大多數(shù)量子點(diǎn)存儲(chǔ)器(圖4)。
得益于上??萍即髮W(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院出色的學(xué)科交叉平臺(tái),本項(xiàng)研究通過(guò)跨學(xué)科的材料設(shè)計(jì),巧妙結(jié)合二維MoS2優(yōu)異的柵控特性與零維核殼量子點(diǎn)卓越的電荷限域能力,成功構(gòu)筑出高性能混合維度存儲(chǔ)器。該工作不僅將核殼量子點(diǎn)的應(yīng)用潛力精準(zhǔn)解鎖至電子存儲(chǔ)領(lǐng)域,更深刻揭示了表面鈍化與結(jié)構(gòu)工程在提升器件性能中的核心作用,為后摩爾時(shí)代存儲(chǔ)技術(shù)的創(chuàng)新發(fā)展提供了新范式。
上??萍即髮W(xué)物質(zhì)學(xué)院博士研究生裘元園和趙卓博士為共同第一作者,紀(jì)清清教授和濮超丹教授為共同通訊作者。上??萍即髮W(xué)為唯一完成單位。

圖4:長(zhǎng)時(shí)存儲(chǔ)測(cè)試與文獻(xiàn)存儲(chǔ)性能對(duì)比
論文名稱(chēng):Core-Shell Quantum Dots-Enabled Monolayer MoS2 Memories with High Endurance
論文鏈接:https://www.cell.com/matter/fulltext/S2590-2385(25)00531-4
