近日,上??萍即髮W(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院于奕課題組與美國(guó)普渡大學(xué)、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)科研團(tuán)隊(duì)合作,在圖案化的鹵化物鈣鈦礦橫向異質(zhì)結(jié)研究中取得突破性進(jìn)展,利用低劑量電子顯微成像方法揭示了鹵化物鈣鈦礦材料的微觀(guān)結(jié)構(gòu)并證實(shí)了應(yīng)變誘導(dǎo)的刻蝕機(jī)理。北京時(shí)間1月14日,相關(guān)研究成果以“Mosaic lateral heterostructures in two-dimensional perovskite”為題,在線(xiàn)發(fā)表于國(guó)際學(xué)術(shù)期刊《自然》(Nature)。

圖1:研究成果在《自然》(Nature)上的發(fā)表頁(yè)面
在半導(dǎo)體材料領(lǐng)域,橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)在探索新奇物理性質(zhì)、開(kāi)發(fā)新型器件以及推動(dòng)器件微型化方面具有重要意義。然而,新型鹵化物鈣鈦礦半導(dǎo)體由于離子晶格柔軟且不穩(wěn)定,傳統(tǒng)用于制備圖案化模板的光刻與刻蝕工藝對(duì)其而言過(guò)于劇烈,往往難以奏效。
本研究提出一種新方法:在溶液環(huán)境中誘導(dǎo)二維鹵化物鈣鈦礦材料發(fā)生自發(fā)刻蝕,形成尺寸可控的方形孔洞;隨后以孔洞為模板外延生長(zhǎng)另一種鈣鈦礦材料,從而制備馬賽克式橫向異質(zhì)結(jié)。闡明這種自發(fā)刻蝕的形成機(jī)理對(duì)于方法的設(shè)計(jì)、優(yōu)化及后續(xù)拓展至關(guān)重要,而對(duì)刻蝕孔洞的原子尺度結(jié)構(gòu)進(jìn)行直接觀(guān)測(cè)是破解機(jī)理的關(guān)鍵途徑。遺憾的是,鹵化物鈣鈦礦在電子束輻照下極易發(fā)生結(jié)構(gòu)坍塌與化學(xué)分解,使得常規(guī)電子顯微手段難以獲取可靠的原子尺度信息。
于奕課題組采用低劑量高分辨電子顯微成像,成功對(duì)比觀(guān)察了刻蝕前后孔洞附近的原子結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)晶格內(nèi)應(yīng)力是誘導(dǎo)刻蝕的關(guān)鍵因素??涛g一旦被觸發(fā),孔洞會(huì)最終沿鈣鈦礦的[100]/[010] 晶體學(xué)方向穩(wěn)定生長(zhǎng),形成規(guī)則的方形孔洞。進(jìn)一步的電子顯微表征還證明,以孔洞為模板外延生長(zhǎng)的另一種鈣鈦礦材料與原材料具有良好的外延晶格匹配,從而形成高質(zhì)量的橫向異質(zhì)結(jié)。
此項(xiàng)研究成果將為復(fù)雜集成發(fā)光器件的創(chuàng)新開(kāi)發(fā)與產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用奠定普適性材料平臺(tái)基礎(chǔ)。本工作中,于奕課題組原創(chuàng)性低劑量高分辨電子顯微研究,為深度解析鹵化物鈣鈦礦的本征結(jié)構(gòu)特征與構(gòu)效關(guān)系提供了關(guān)鍵科學(xué)啟示。
上??萍即髮W(xué)物質(zhì)學(xué)院2025屆博士畢業(yè)生盧愿為文章共同第一作者,于奕教授為共同通訊作者。

圖2:鹵化物鈣鈦礦孔洞刻蝕及填充微觀(guān)結(jié)構(gòu)的低劑量電子顯微成像
